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TUhjnbcbe - 2025/1/1 19:15:00

本文主要由论文第一作者焦雷撰写。在此,特别感谢华中师范大学朱成周教授团队的大力支持。

致谢

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研究概述

纳米酶是指纳米材料具有酶的活性。Fe-N-C单原子催化剂的活性中心是原子级分散的Fe-Nx,与天然的过氧化物酶的结构类似。因此Fe-N-C单原子催化剂可以模拟过氧化物酶的活性,被称为单原子纳米酶。

近日,华中师范大学朱成周课题组设计合成了一种Fe-N-C单原子催化剂。利用葡萄糖分子上丰富的羟基螯合铁离子,可以避免金属离子的团聚。通过双氰胺提供氮源来锚定铁原子,形成了以FeN4为活性中心的Fe-N-C单原子纳米酶。得益于单原子催化剂%的原子利用率、不饱和的配位环境以及独特的空间和电子结构,Fe-N-C单原子纳米酶表现出优异的过氧化物酶活性。

基于其卓越的催化性能,我们实现了对细胞内过氧化氢的灵敏性检测,拓展了单原子催化剂在生物传感分析中的应用。该工作近期发表在AnalyticalChemistry上(Anal.Chem.,91,-)

图文解析

首先,通过经典的变色反应验证了Fe-N-C单原子纳米酶的过氧化物酶活性。通过对比发现,Fe-N-C单原子纳米酶可以选择性增强其过氧化物酶的活性。采用荧光和电子自旋共振等手段验证其反应活性中间体是羟基自由基(图1)。

图1.Fe-N-C单原子纳米酶的过氧化物酶活性评价。

然后,基于Fe-N-C单原子纳米酶优异的过氧化物酶活性,实现了对过氧化氢的灵敏性检测。该方法表现出良好的重现性和选择性。

图2.基于Fe-N-C单原子纳米酶灵敏性检测细胞外过氧化氢。

进一步将其应用于检测细胞内过氧化氢。首先,通过MTT实验验证了Fe-N-C单原子纳米酶具有良好的生物相容性。然后,Hela细胞经过PMA刺激后产生的过氧化氢被Fe-N-C单原子纳米酶捕获,产生的羟基自由基将变色分子氧化产生颜色变化。由此实现了对细胞内过氧化氢的灵敏性检测。

图3.基于Fe-N-C单原子纳米酶灵敏性检测细胞内过氧化氢。

研究小结

本文利用葡萄糖分子上丰富的羟基螯合铁离子,避免铁离子的团聚;通过双氰胺提供氮源锚定铁原子,形成了以FeN4为活性中心的Fe-N-C单原子催化剂。该单原子催化剂的活性位点与天然的过氧化物酶相似,因此具有优异的过氧化物酶活性,称之为单原子纳米酶。我们利用其良好的催化性能,实现了细胞内过氧化氢的灵敏性检测,拓展了单原子催化剂在生物分析中的应用。

团队介绍

华中师范大学朱成周课题组一直致力于功能纳米材料的设计合成及其在生物分析和催化中的应用。至今在Chem.Rev.、Chem.Soc.Rev.、Adv.Mater.、Angew.Chem.Int.Ed.,ACSNano、Adv.EnergyMater.、NanoEnergy、ACSEnergyLett.、Chem.Mater.、Small、Anal.Chem.和Biosens.Bioelectron等国际著名学术期刊以及专著发表学术论文多篇,总引超过11次(GoogleScholar),H-index为56。其中,22篇论文进入ESI高被引论文,应邀撰写专著专章1章。

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