尿素因其含氮量高而被广泛用作植物肥料。然而,它经常被过度使用以获得最大的经济效益,这不仅导致植物抗逆性差,还造成严重的环境问题。土壤中残留的尿素会造成大气污染和土壤酸化,而溶解的尿素会污染地表水和地下水,对水生态系统构成威胁。因此,尿素的检测和消除在环境保护和食品科学领域是必不可少的。此外,由于尿素是一种代谢物,尿素浓度的异常往往预示着身体的疾病,这使得尿素检测对于揭示健康状况具有重要意义。
反蛋白石水凝胶(IOHs)是一种由周期性排列的水凝胶和周围介质组成的多孔材料。IOH从胶体晶体负复制,继承了其前体模板的有序结构和结构颜色特征。此外,它们可以通过所使用的水凝胶材料,特别是响应性材料来功能化。这独特的特征使得IOH对研究人员来说很有趣,因为它们在不同的应用方面具有巨大的潜力,可以被设计成以水凝胶为基础的传感器。特别是,基于IOH的酶传感器非常受欢迎,因为它们成本低、检测速度快、温和、高效、特异和可重复的催化。尽管有这些优点,大多数基于IOH的酶传感器仍然存在体积大和厚水凝胶衬底的互连不完整的微结构的问题,这降低了检测效率。
广东省生物医学测量与超声成像重点实验室KongTiantian副教授、医院神经外科TanHui副教授、南京农业大学人工智能学院WangJie副教授,三人为共同通讯作者在《JournalofCleanerProduction》上发表题为用于尿素检测和消除的酶功能化彩色水凝胶颗粒的论文。
其共同开发了一种能同时降解和检测尿素的新型结构彩色水凝胶颗粒。采用富含羧基的反蛋白石水凝胶颗粒(IOHPs)和固定化脲酶。这些颗粒可以在溶液中水解尿素,从而测定尿素的浓度。此外,由于检测和消除依赖于特定的酶催化和传感器的pH响应性,因此颗粒表现出很高的特异性和敏感度。当选择合适的交联剂和单体的比例时,IOHP传感器对尿素溶液的响应范围为0~30mM,线性范围为1~5mM,检出限为0.48mM,符合实际要求。将IOHP传感器应用于实际样品,样品的加标回收率达到94.7%~%。所有结果表明,IOHP传感器有望为尿素的检测和消除开辟一条新的途径。
图1。IOHP传感器的制造工艺和响应机理示意图:(A)SCCP,(B)复合颗粒,(C)IOHP,(D)水解后的IOHP,(E)IOHP传感器,(F)降解和去除尿素的IOHP传感器
图2。SEM表征:SCCP的表面(A)和内部(B)微结构,以及复合颗粒(C)和IOHP(D)的内部微结构。比例尺在(A)中为nm,在(b-d)中为1μm
图3。光学表征:短链氯化石蜡(A)、复合颗粒(B)、IOHP(C)、水解后的IOHP(D)、IOHP传感器(E)和(F)(a-e)中颗粒的相应反射光谱的光学图像。预凝胶为AAm/Bis溶液,比例为29:1,比例尺为μmin(a-e)
图4。尿素引起的反射光谱变化:(A)IOHP传感器的反射光谱随尿素浓度的增加而变化;(B)IOHP传感器和不含脲酶的IOHP在不同浓度尿素溶液中的红移值
图5。IOHP传感器的特异性和可重用性:(A)IOHP传感器在不同底物(溶液中的所有分子均为20mM)中的红移值;(B)IOHP传感器在每个周期中的红移值
综上所述,其提出了一种新型的脲酶功能化IOHP传感器,用于检测和消除尿素。IOHP传感器在水凝胶支架上含有大量的羧基,能够固定化脲酶,并具有pH敏感特性。当IOHP传感器在尿素溶液中孵育时,尿素被水解,使溶液的pH值增加。这进一步增强了IOHP传感器水凝胶支架上羧基的电离,并引起膨胀和红移。因此,IOHP传感器可以通过快速、容易和特异地测量反射波长来检测溶液中的尿素。与反蛋白石水凝胶块体相比,IOHP传感器有完全穿透的结构,改善了传质效率,提高了检测效率。此外,整个检测过程很简单,不需要复杂的仪器。此外,IOHP传感器在检测过程中降解了尿素,表明IOHP传感器可以为环境中尿素的监测和消除提供一种途径。
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